作為重要的燃料和化工原料,甲烷在人類的生產和生活中常常扮演著不可替代的角色,深刻地改變著人們的生活。不過,未被充分利用的微量甲烷釋放到空氣中則會造成大氣污染以及溫室效應,這一問題正成為環境學家和氣候學家關注的熱點話題。由于甲烷分子具有高鍵能和非極性的特點,溫和條件下甲烷的高效氧化是極具挑戰性的科學問題。
在科技部“973”計劃和國家自然科學基金等項目資助下,中國科學院福建物質結構研究所功能納米結構設計與組裝重點實驗室易志國研究團隊采用光催化方法,利用氧化鋅極性半導體的內嵌電場促進光生電子與空穴的分離,結合納米氧化鋅表面缺陷調控和納米銀的等離子體共振效應(見下圖),實現了溫和條件下甲烷的高效氧化:紫外光(<400nm)量子效率接近8%,可見光(~470nm)量子效率超過0.1%。所發展的催化材料不僅可在有氧條件下高效氧化甲烷等小分子碳氫,還可以實現甲烷的無氧轉化。借助紅外和電子順磁共振等原位譜學表征手段,該團隊深入分析了甲烷催化氧化的過程并提出了一種基于兩步光氧化的反應機制。相關成果已發表于《自然-通訊》(Nature Communications. 2016, DOI:10.1038/ncomms12273)。
福建物構所甲烷光催化氧化研究獲進展
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